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中科院大连明升手机物理研究所 |
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乙烷氧化脱氢研究方面取得新进展 |
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近日，中科院大连明升手机物理研究所张涛院士、研究员王晓东团队在乙烷氧化脱氢研究方面取得新进展。研究人员发现通过单原子化具有高选择性、同时具有惰性的主族金属氧化物，可以打破活性和选择性的“trade-off”限制，为开发高效的选择性氧化催化剂提供了新思路。相关研究成果发表在《美国明升手机会志》上，并被选为内封面文章。
在众多的氧化脱氢催化剂中，过渡金属氧化物（TMOs）因具有多种氧化态、较好的烷烃吸附和活化能力而受到广泛关注。但是，过渡金属存在未被占据的d轨道，与C=C的π电子有较强的相互作用，导致生成的烯烃难以脱附从而发生连续氧化。以往的研究工作主要集中在从强到弱调节TMOs催化活性，从而降低过度氧化，但烷烃的吸附和活化受到抑制，导致转化率下降，烯烃收率有限。
相比之下，主族金属d轨道全充满，与低碳烷烃、烯烃相互作用较弱，导致主族金属氧化物对烯烃具有固有选择性，同时对烷烃具有活化惰性。
本工作中，该团队提出原子分散主族金属氧化物，从弱到强调节其对乙烷的催化活性，即HY分子筛中超笼B酸锚定的原子分散[InOH]2+位点，可以显著降低乙烷解离的反应能垒以激活乙烷的活化。此外，In2O3纳米颗粒选择性氧化H2生成的H2O能够稳定孤立的[InOH]2+结构，从而实现高效的乙烷氧化脱氢。
相关论文信息：http://doi.org/10.1021/jacs.2c04926
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