近日，华东理工大学明升手机与分子工程学院教授王灵芝和张金龙课题组围绕如何形成浓度相当的·CH3与·OH，设计了基于三相界面漂浮膜策略的CH4选择性制C2H5OH光催化体系，在常温常压下表现出优异的活性。相关研究发表于《美国明升手机会志》。
利用光催化技术将CH4选择性地氧化为含氧化合物，是一项极具吸引力但也充满挑战的任务。虽然目前已经有一些策略成功地实现了高转化率及抑制过氧化，但高压环境仍然对选择性调控造成了较大限制。
在前期研究基础上，研究团队构建了包埋C3N4的Fe(III)-交联的大孔海藻酸盐水凝胶膜Fe(III)@ACN。该凝胶的轻质大孔结构使其可以稳定漂浮在气-水界面，形成气-固-液三相界面，通过缩短气体的扩散路径在常压下促进CH4分子与孔道内部活性物种的接触。光照下，利用Fe(III)@ACN的亲水性在C3N4上发生水氧化反应（WOR）产生H2O2；同时，光生电子还原生成的Fe(II)触发了与H2O2之间的Fenton反应生成·OH；三相界面处增强的气体传质有助于CH4与·OH反应生成·CH3，最终在·CH3与·OH浓度匹配的条件下，促进C–C偶联，实现从CH4到CH3OH再到C2H5OH的转化。
构建三相界面的不同策略示意图。 图片来源于《美国明升手机会志》
相关论文信息：http://doi.org/10.1021/jacs.4c01366
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