暨南大学环境与气候学院环境健康系(筹)副教授江瑞芬团队联合中山大学副教授陈国胜、副教授沈勇以及教授欧阳钢锋,创新性地构建了一种基于直接电子转移的超分子光-酶催化体系,并将其应用于水体有机污染物的高效去除。相关成果近日发表于《明升体育app进展》(Science Advances)。
直接电子转移的光-酶催化机理。研究团队供图
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自然界中,光合作用是光-酶催化的典型代表。叶绿素分子吸收太阳光子,在酶的帮助下,通过一系列复杂的明升手机反应将其转化成自身能量。受此启发,明升体育app家们开发了一系列光-酶催化剂,希望在低能耗和低成本的条件下实现太阳光的高效利用。然而,当前光催化剂与生物酶之间的电子转移效率低下、生物兼容性差以及高昂的辅助介质成本,极大地限制了该技术的应用。
针对这些挑战,研究团队创新性地构建了一种基于直接电子转移的超分子光-酶催化体系,并成功应用于水体净化。研究中,氧化还原酶—漆酶被封装在多孔的光活性氢键有机框架结构的缺陷区域内,形成了促进光活性氢键有机框架与漆酶之间电子转移的稳定生物界面,避免了使用昂贵的辅因子或辅助介质。同时,这一光-酶体系不产生强破坏性的活性物种,如超氧自由基和羟基自由基,成功地保护了酶的活性,从而解决了光催化与生物催化难以兼容的难题。
此外,与传统无孔纳米结构相比,该超分子体系的长程有序介孔结构有效促进了反应物分子的传质,大幅提升了光-酶偶联催化的效率。以双酚A(BPA)为例进行验证实验,该体系在可见光条件下的催化转化率和周转频率比游离酶高出两个数量级,且无需使用任何牺牲剂。在每克催化剂每小时的污染物转化量方面,其净化效率远超现有报道的催化剂。
该光-酶催化体系同样适用于其他有机污染物如3-氯酚、苯酚、双酚F、四溴双酚A、孔雀石绿和刚果红的高效降解,并证明了该体系在结构与功能上的稳定性及其低细胞毒性,为未来环保与可持续水体净化技术的应用提供了全新的希望。
相关论文信息:http://doi.org/10.1126/sciadv.adp1796
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