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论文标题：（甲氨蝶呤在水中被高铁酸盐和高锰酸盐氧化时的产物鉴定和毒性变化)

期刊：

作者：Shengqi Zhang, Chengsong Ye, Wenjun Zhao, Lili An, Xin Yu, Lei Zhang, Hongjie Sun, Mingbao Feng

发表时间：15 Jul 2022

DOI：

微信链接：

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文章出版：Front. Environ. Sci. Eng. 2022, 16(7): 93

原文信息

题目：

作者：Shengqi Zhang^1#, Chengsong Ye^1#, Wenjun Zhao², Lili An¹, Xin Yu¹, Lei Zhang¹, Hongjie Sun², Mingbao Feng (*)¹

作者单位：

1 Xiamen University, China2 Zhejiang Normal University, China

通讯作者邮箱：

mfeng24@xmu.edu.cn

关键词：

Anticancer drugs (抗癌药);

High-valent metal-oxo species (高价金属含氧物种);

Oxidation kinetics (氧化动力学);

Reaction mechanisms (反应机理);

Multi-endpoint toxicity (多毒性终点)

文章亮点

• 首次探索了高价金属含氧物种对MTX的氧化作用；

• pH = 8.0时，Fe(Ⅵ)对MTX的反应活性高于Mn(Ⅶ)；

• 两个初始反应途径的主要氧化机理为酮基化和肽键断裂；

• MTX的氧化产物不具有基因毒性、神经毒性以及内分泌干扰效应；

• 生物可降解性较差的氧化产物表现出发育毒性和急性/慢性毒性。

文章简介

在过去的几十年里，癌症的发病率急剧上升，各种抗癌药物应运而生。其中，甲氨蝶呤(MTX)就是一种广泛用于治疗癌症的抗代谢药，它可以通过破坏叶酸代谢和干扰DNA合成来迅速杀死生长中的癌细胞。但抗癌药物在人体内代谢效率低，大部分会以原形释放至水环境中。已经有研究表明，环境相关浓度的抗癌药物会对不同水生生物产生多毒性终点，如遗传毒性、细胞毒性、致畸性和内分泌干扰效应等。因此，这类化合物被认为是值得关注的新兴水体污染物。

传统的水处理工艺无法充分去除抗癌药物这种持久性明升手机物质。高铁酸盐和高锰酸盐作为两种典型的高价金属含氧物种，已经有大量研究将其应用至去除废水中的有机微污染物，而鲜有研究利用这两种高价金属含氧物种进行抗癌药物的降解。该研究使用Fe(Ⅵ)和Mn(Ⅶ)对MTX的降解过程进行了研究。主要研究内容和结论如下：

(1) pH = 8.0时，Fe(Ⅵ)对MTX的氧化活性高于Mn(Ⅶ)，两者的二阶速率常数分别为93.34 M^-1 s^-1和3.01 M^-1s^-1。

(2)当溶液中存在Cu(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)时，显著提高了Fe(Ⅵ)对MTX的氧化性能，但却会降低Mn(Ⅶ)对MTX的氧化性能。10.0 mg/L的腐殖酸会对Fe(Ⅵ)和Mn(Ⅶ)的氧化性能都产生明显的抑制作用。

(3)结合LC-HRMS分析，该研究提出Fe(Ⅵ)和Mn(Ⅶ)对MTX的氧化途径包括对L-谷氨酸的酮化和肽键的裂解。但两者的氧化机理并不完全相同，其中，Fe(Ⅵ)在氧化MTX的过程中产生了7种中间产物。

(4)多毒性终点评价表明MTX及其氧化中间产物不具有遗传毒性、神经毒性及内分泌干扰效应。但经过斑马鱼幼鱼毒理学实验及生物信息学预测发现，Fe(Ⅵ)和Mn(Ⅶ)的氧化中间产物和MTX均具有发育毒性，且中间产物表现出更高的生物降解抗性。

文章摘要图

编委点评

抗癌药物作为一种新兴水体污染物受到了研究者们越来越广泛的关注。该研究利用高价金属含氧氧化剂对典型抗癌药物甲氨蝶呤的明升手机转化及降解过程中的多毒性终点进行了研究，并提出了相关的降解机理及路径。研究结果表明，Fe(Ⅵ)和Mn(Ⅶ)氧化去除MTX是抗癌药物污染水体治理的有效方法，为水体中残留抗癌药物的降解提供了理论指导，为氧化过程所产生的毒性中间体的识别提供了重要参考。

编者 | 张铠珍

点评 | 张孝林

致 谢

张孝林，男，南京大学副教授，FESE青年编委。主要研究方向为砷氟污染控制材料与技术。以第一/通讯作者在Adv. Funct. Mater.、Environ. Sci. Technol.、Water Res.、Engineering等刊物上发表研究论文40余篇，获授权中外发明专利10余项，主持国家自然明升体育app基金等各类项目5项，获江苏省明升体育app技术（基础类）一等奖(4/9)、环境保护明升体育app技术二等奖(3/9)与日内瓦国际发明展金奖。

张铠珍，女，26岁，南京大学环境学院2019级环境明升体育app与工程专业硕士生，导师为张孝林副教授，研究方向为饮用水砷氟污染控制材料与技术。

摘要

Accompanying an annual increase in cancer incidence, the global use of anticancer drugs has remarkably increased with their worldwide environmental prevalence and ecological risks. In this study, the oxidation of methotrexate (MTX), a typical anticancer drug with ubiquitous occurrence and multi-endpoint toxicity, by ferrate(VI) (Fe(VI)) and permanganate (Mn(VII))) was investigated in water. Fe(VI) exhibited a higher reactivity with MTX (93.34 M⁻¹ s⁻¹) than Mn(VII) (3.01 M⁻¹ s⁻¹) at pH 8.0. The introduction of Cu(II) and Fe(III) at 1.0 mM improved the removal efficiency of 5.0 μM MTX by 100.0 μM Fe(VI) from 80% to 95% and 100% after 4 min, respectively. Seven oxidized products (OPs) were identified during oxidative treatments, while OP-191 and OP-205 were characterized as specific products for Fe(VI) oxidation. Initial ketonization of the L-glutamic acid moiety and cleavage of the peptide bond of MTX were proposed. Additionally, a multi-endpoint toxicity evaluation indicated no genotoxicity, neurotoxicity, or endocrine-disrupting effects of MTX and its OPs. Particularly, serious developmental toxicity in zebrafish larvae was observed in the treated MTX solutions. Based on the acute and chronic aquatic toxicity prediction, OP-190, OP-192, OP-206, and OP-208 were deemed toxic or very toxic compared to harmful MTX. Furthermore, the reduced biodegradability index from 0.15 (MTX) to −0.5 to −0.2 (OP-192, OP-206, and OP-468) indicated the formation of lower biodegradable OPs. Overall, this study suggests that Fe(VI) and Mn(VII) oxidation are promising treatments for remediating anticancer drug-contaminated water. However, the environmental risks associated with these treatments should be considered in the evaluation of water safety.

期刊简介

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