近日，来自北京大学物理学院凝聚态物理与材料物理研究所、前沿交叉学科研究院、量子物质明升体育app协同创新中心、纳光电子前沿明升体育app中心、人工微结构和介观物理国家重点实验室的方哲宇教授课题组与南开大学齐鹏飞研究员、南开大学张天浩教授、北京航空航天大学宫勇吉教授等人合作，首次研究了转角二维半导体WSe2/WSe2同质结中的声子辅助光子上转换，并且观察到了转换和传统光致发光之间的衬度反转现象。
图1. 5.5°转角双层WSe2中的声子辅助上转换增强。（a）声子辅助上转换机制示意图；（b）器件结构示意图；（c，d）单层和转角双层WSe2的PL和UPC光谱；（e，f）相应样品的PL和UPC强度扫描成像，比例尺5 μm
声子辅助光子上转换是指低能量的入射光子可以通过吸收晶格中热振动产生的声子来补偿能量，使发射光子的能量高于入射光子。该效应在能量采集、生物传感、显示、激光和光学操纵等领域呈现出广阔的应用前景，并且被认为是在集成光电器件中实现无机械振动、无需制冷剂、体积小、易集成的光学微区制冷的关键手段之一。近年来，过渡金属硫族化合物（TMDs）单层中的声子辅助上转换效应引起了人们极大的兴趣，TMD单层更强的光学跃迁强度和声子-激子相互作用，以及弱介电屏蔽和强量子限制带来的高激子束缚能，使单层TMD成为增强上转换发光效率的理想平台，为探索室温下的激子物理和器件带来了更多机会。此外，TMD单层之间的弱范德瓦尔斯作用使其能与其他二维材料选择性堆叠，使得层间转角成为定制光电特性的新自由度。然而，二维半导体层间转角影响声子辅助上转换的机制尚不清楚。
因此，北京大学物理学院方哲宇课题组研究了WSe2转角双层中的声子辅助上转换，在室温下观察到了上转换与常规光致发光（下转换）之间衬度反转的现象。在层间转角为5.5°的WSe2双层中，上转换相较于单层增强了4倍，而下转换减弱了一半，双层/单层的发光强度比较下转换提高了8倍。利用超快激光泵浦探测和拉曼光谱等研究手段，这一现象被归因于WSe2转角双层中光谱红移引起的上转换泵浦效率提高和晶格弛豫导致的层间激子转换效率降低的共同影响。
图2. WSe2双层中受转角调制的UPC和PL。（a-c）不同转角下的WSe2双层超晶格示意图，晶格弛豫带来的应变在过渡区转角达到最高；（d-f）不同转角下依赖于激发能量密度的PL和UPC强度图；（g-i）转角双层和相应单层的激发能量密度依赖UPC光谱。
图3. 层间转角依赖的WSe2双层拉曼光谱。（a）在2H-WSe2双层中B12g模式的起源；（b）在50-450 cm−1范围内的WSe2双层拉曼光谱；（c）在270-340 cm−1范围内的层间转角依赖拉曼光谱；（d）转角相关的B12g拉曼强度统计。
作为转角TMDs中的一种新现象，这一结果为揭示层间转角对二维半导体中光子上转换和光-质相互作用的独特影响提供了新的视角。同时，这种违反直觉的现象可以作为点亮双层TMD，扩大2D堆叠范德华器件应用前景的一种有效方法。并且，这种在大面积裸露的材料中直接观察到的声子辅助上转换增强可以很容易地与其他增强技术叠加，如光学微腔、等离激元共振、量子点等，从而实现更有效率的增强，助力多功能量子光源、人造激子晶体和高性能半导体激光器等一系列前沿应用。
2023年1月2日，相关成果以“Phonon-assisted upconversion in twisted two-dimensional semiconductors”为题在线发表于《Light: Science & Applications》上。北京大学物理学院方哲宇教授为论文通讯作者，主要合作者包括南开大学现代光学研究所齐鹏飞研究员、南开大学物理学院张天浩教授、北京航空航天大学材料明升体育app与工程学院宫勇吉教授、北京大学物理学院刘开辉教授、北京大学明升手机与分子工程学院关妍老师等。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然明升体育app基金、北京市自然明升体育app基金以及北京大学高性能计算平台等支持。（来源：LightScienceApplications微信公众号）
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