论文标题：A review of persulfate-based advanced oxidation system for decontaminating organic wastewater via non-radical regime
期刊：Frontiers of Environmental Science & Engineering
作者：Yunxin Huang, Shouyan Zhao, Keyu Chen, Baocheng Huang, Rencun Jin
发表时间：15 Nov 2024
DOI：10.1007/s11783-024-1894-2
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近日，杭州师范大学的黄宝成副教授团队在Frontiers of Environmental Science & Engineering期刊第18卷第11期上发表了题为“A review of persulfate-based advanced oxidation system for decontaminating organic wastewater via non-radical regime”的综述论文。
本文全面回顾了基于过硫酸盐的氧化技术中非自由基氧化途径的研究进展和应用前景，重点介绍了单线态氧、电子转移过程和高价金属氧化物三种主要途径的原理、生成方法和应用挑战，并探讨了影响非自由基生成的主要因素。
文章首先强调了工业和农业产生的难降解有机废水对环境和健康的威胁，并指出过硫酸盐高级氧化技术因其高效降解有机污染物的潜力而备受关注。然而，自由基氧化存在副反应多、氧化剂利用率低等问题。因此，开发基于过硫酸盐的选性催化氧化技术，以减少氧化剂消耗和碳足迹至关重要。
文章详细介绍了三种主要的非自由基氧化途径：单线态氧 (1O2)、电子转移过程 (ETP) 和高价金属氧化物。1O2是一种具有长寿命、宽 pH 适应范围、强抗干扰能力和良好选择性的非自由基活性物种，可以有效降解富电子有机污染物。ETP是一种污染物与过硫酸盐之间发生电子转移，而无需产生自由基的氧化途径。高价金属氧化物是过硫酸盐活化过程中产生的典型非自由基氧化物，具有长寿命、强抗干扰能力、高氧化电位和高选择性，可以有效降解多种有机污染物。
图1 （a）–（c）用于将时间依赖性 EPR 波谱转换为动力学数据的程序的示意图.（d）污染物和氧化剂在催化剂表面的链式反应
文章也指出了鉴定非自由基氧化途径的挑战，包括淬灭实验和 EPR 技术的限制。部分猝灭剂可能会与过硫酸盐发生反应，导致结果不准确。EPR 技术可能会产生假阳性结果，需要结合动力学 EPR 分析等方法进行验证。此外，难以准确评估不同非自由基途径对污染物降解的贡献。
图2 催化剂表面非自由基的公转机理
文章讨论了影响非自由基生成的主要因素，包括催化剂内部结构、PMS 与 PDS 的差异以及污染物的分子结构。碳材料和过渡金属氧化物催化剂的表面性质和缺陷可以促进非自由基的生成。PMS 和 PDS 的分子结构和氧化电位不同，导致它们的活化机制和性能存在差异。污染物的电子特性会影响过硫酸盐的活化机制，富电子污染物倾向于通过 ETP 活化过硫酸盐，而贫电子污染物则可能依赖自由基机制。
文章还讨论了非自由基氧化技术在废水处理中的应用，包括催化剂固定化和连续流动反应器。通过膜分离技术或溶胶-凝胶法等方法将催化剂固定化，可以提高催化剂的稳定性和效率。连续流动反应器可以实现非自由基氧化系统的稳定运行，并已成功在实验室和中试规模的装置中得到了应用。
图3 五个不同的连续流反应器
最后，文章总结了非自由基氧化技术在废水处理中的优势和应用前景，并指出了未来研究的方向。非自由基氧化技术可以提高氧化剂利用率，降低碳足迹，并减少副反应。未来需要进一步研究和开发，以提高其氧化能力和应用范围。
文稿 | 黄宝成，杭州师范大学
编校 | 高岳
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本文内容来自FESE期刊2024年第18卷第10期发表的研究文章 “A review of persulfate-based advanced oxidation system for decontaminating organic wastewater via non-radical regime”。通讯作者为杭州师范大学的黄宝成副教授。
引用格式：Yunxin Huang, Shouyan Zhao, Keyu Chen, Baocheng Huang, Rencun Jin. A review of persulfate-based advanced oxidation system for decontaminating organic wastewater via non-radical regime. Front. Environ. Sci. Eng., 2024, 18(11): 134 http://doi.org/10.1007/s11783-024-1894-2
期刊简介
Frontiers of Environmental Science & Engineering是由高等教育出版社、明升官网工程院和清华大学共同主办的环境领域综合学术期刊，聚焦环境领域前沿问题与研究成果，重点关注开创性、跨学科的研究，致力于打造具有国际影响力的高水平学术交流平台，是明升官网工程院院刊系列期刊、明升官网科技期刊卓越行动计划重点期刊。
主编：曲久辉院士，John Crittenden院士
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