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FCSE 前沿研究：海胆状结构和Cu+Cu0价态的共同作用促进电催化还原CO2制C2 |
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论文标题：
期刊：
作者：Mengqing Shan , Dongsheng Lu , Jiatong Dong , Shen Yan , Jinyu Han , Hua Wang
发表时间：15 Mar 2024
DOI：
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背景及意义
CO2电催化还原制高价值多碳(C2+)产物是实现碳中和的重要途径之一。本工作针对C-C键耦合反应慢及C2选择性低的难题，研究Cu2O基催化剂的表面结构和组成调控方法。通过氨水氧化-刻蚀Cu2O制备了海胆状纳米球CuO/Cu2O，进而电明升手机原位还原形成Cu+/Cu0活性位点，阐明结构和Cu价态对C2产物（乙烯）选择性的影响，建立了一种构建纳米结构和控制Cu氧化态提高C2产物选择性的方法。
内容及主要结论
以菱形十二面Cu2O为模板，通过氨水氧化刻蚀和电明升手机还原制备出粒径约为500 nm的海胆状R-CuO/Cu2O。探究形貌和Cu+/Cu0混合价态对电催化CO2还原反应活性和C2产物选择性的影响，主要结论如下：
（1）制备的粒径约为500 nm的R-CuO/Cu2O催化剂具有海胆状结构和稳定的Cu+/Cu0组成，表现出显著提高电明升手机活性和C2H4选择性。在H-Cell 中0.1 M KHCO3电解液，-1.4 V vs. RHE条件下，C2产物法拉第效率和C2/C1比值分别达到49.5%和3.1，分别是R-Cu2O的1.5倍和3.2倍。在流动池中1.0 M KHCO3电解液，电流密度 500 mA· cm-2 时，C2产物法拉第效率可达68.0%。
（2）研究表明R-CuO/Cu2O催化剂上C2产物选择性的提高归因于：海胆状结构提高了表面*CO吸附量，表面稳定的Cu+/Cu0混合价态增强了*CO吸附，加速C-C耦合反应速率，显著提高了C2H4选择性。
图1 不同外加电位下的产物分布：(a) R-Cu2O，(b) R-CuO/Cu2O；(c) R-Cu2O和R-CuO/Cu2O的C2H4和C2产物分电流密度; (d) 不同外加电位下R-Cu2O和R-CuO/Cu2O的C2/C1比和C2H4/CH4比; (f) -1.4 V vs. RHE时R-CuO/Cu2O催化剂上7200 s的I-t曲线
亮点
本研究以从形貌调控和Cu价态出发，通过氨水氧化刻蚀Cu2O，制备出具有更大活性表面积的海胆状CuO/Cu2O，进一步通过电明升手机原位还原生成表面具有Cu+/Cu0混合价态的R-CuO/Cu2O。在独特海胆结构与Cu混合价态的共同作用下提高了催化剂的活性和对C2产物的选择性。
相关成果以“Combined effects of sea urchin-like structure and mixed Cu+/Cu0 states on promoting C2 formation in electrocatalytic CO2 reduction”为题，发表在Frontiers of Chemical Science and Engineering上(DOI: 10.1007/s11705-024-2393-5)。
引用格式：Mengqing Shan, Dongsheng Lu, Jiatong Dong, Shen Yan, Jinyu Han, Hua Wang. Combined effects of sea urchin-like structure and mixed Cu+/Cu0 states on promoting C2 formation in electrocatalytic CO2 reduction. Frontiers of Chemical Science and Engineering, 2024, 18(3): 30.
作者及团队介绍
单梦晴（第一作者），天津大学2019级硕士研究生，主要方向为电催化CO2还原。
王华（通讯作者），天津大学化工学院副研究员，博士生导师，主要从事二氧化碳电明升手机还原、光催化能源转化及计算催化领域。国家级一流本科课程、国家级精品资源共享课《明升手机工艺学》和留学生全英文专业课的主讲教师，曾获天津大学青年教师讲课大赛二等奖，教学团队2021年获评天津市优秀教学团队。曾获得天津大学优秀硕士学位论文、本科生毕业论文指导教师。获国家基金委访问学者资助，2016-2017在美国南伊利诺伊大学卡本戴尔分校交流访问。承担多项国家自然明升体育app基金，省部级项目和企业合作项目。以第一作者或通讯作者在ACS Catal, Appl. Catal. B-Environ.等国际知名TOP期刊上发表40余篇论文。
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