光催化氧化醇反应中氧原子交换机理
《德国应用明升手机》封面报道明升手机所光催化机理研究方面进展
分子氧参与的半导体光催化反应在环境污染物降解、明升手机品绿色合成等领域显示出广泛的应用前景,但其微观机理很不清楚,尤其是分子氧的作用及其归属一直存在争议,这就限制了半导体光催化反应量子效率偏低和反应选择性难控制等瓶颈问题的解决。
在国家自然明升体育app基金委、科技部和中科院的大力支持下,明升官网明升体育app院明升手机研究所光明升手机院重点实验室的研究人员利用同位素标记等实验研究TiO2 光催化氧化一级和二级醇为对应的醛和酮时,发现在光催化氧化过程中,醇分子中的氧原子完全被氧分子中的一个氧原子所置换(置换率>99%)生成相应的羰基化合物。这一结果与以往贵金属等催化氧化醇反应时醇羟基中氧原子被保留的机理完全不同。研究人员通过顺磁共振、氧同位素标记拉曼光谱、动力学同位素效应等实验,进一步提出了如图1所示的光催化反应氧原子交换机理。这一研究成果发表在近期的德国《应用明升手机》 (Angew. Chem. Int. Ed., 2009, 48, 6081-6084)并被选为封面论文做了专门介绍。
该研究结果有助于进一步理解TiO2光催化机理细节和澄清学术争议,为制备新型光催化剂和调控光催化反应提供了明升体育app依据。(来源:明升官网明升体育app院明升手机研究所)
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